近日，我院夏威课题组在国际知名期刊《Advanced Functional Materials》发表题为“Reduction resistible halide solid electrolytes enabled by orbital gap modulation”的学术论文。该研究提出了电子结构调控策略，成功增强了卤化物固态电解质与锂金属的兼容性，突显了该策略在解决卤化物固态电解质与锂金属负极之间界面挑战方面的潜力，为开发具有更高稳定性和实际应用性的下一代全固态电池铺平了道路。

锂金属卤化物（Li-M-X）固态电解质（SSEs）因其高离子电导率、可变形性及与正极材料的良好兼容性，在高能量密度全固态电池（ASSBs）中展现出巨大潜力。然而，其与锂负极之间的相容性长期受限于金属组分易被还原的问题，从而导致其与负极发生严重的界面反应，导致全电池阻抗升高和库仑效率降低，限制了其实际应用。

本研究提出并验证了一种“轨道间隙调控”策略，通过在廉价Li2ZrCl6卤化物框架中引入镧系元素（如Ho和Lu）, 成功调控了局域电子分布，有效扩大了金属中心的轨道间隙，大幅提升了电解质的抗还原稳定性。基于新型电解质构建的全固态电池在1 C倍率下经过500次循环后，仍能保持80%以上的容量。研究还发现，如果在电解质中引入p区元素（如Al和In），会导致能隙减小，材料稳定性下降，进而削弱电池性能。这一成果不仅验证了电子结构和轨道间隙调控在材料设计中的可行性，也为突破卤化物固态电解质的负极相容性瓶颈提供了新思路。此外，该策略可拓展至多种卤化物体系（如Li3InCl6、Li3YCl6, Li3ScCl6等），为ASSBs中关键界面问题的解决提供了普适性方案。

论文第一作者为宁波东方理工大学与上海交通大学2022级（秋季）联培博士研究生赵春蕾，导师为夏威助理教授。论文的通讯作者为宁波东方理工大学夏威和汪硕。