科研进展丨夏威团队AFM:阴离子调控增强卤化物-硫化物电解质兼容性

2025-08-27


近日,我院夏威课题组在国际知名期刊《Advanced Functional Materials》发表题为“Enhancing Compatibility of Halide with Sulfide-Electrolytes via High Oxygen Incorporation for Robust Solid-State Batteries”的学术论文。该研究提出了阴离子调控策略,成功强化了卤化物固态电解质与硫化物固态电解质间的兼容性,突显了该策略在解决卤化物固态电解质与硫化物电解质之间界面挑战方面的潜力,为开发具有更高稳定性和实际应用性的下一代全固态电池铺平了道路。

锂金属卤化物(Li-M-X)固态电解质(SSEs)因其高离子电导率、可变形性及与正极材料的良好兼容性,在高能量密度全固态电池(ASSBs)中展现出巨大潜力。然而,为避免卤化物SSEs与高活性负极(如锂金属/合金负极)直接反应,硫化物SSEs(如Li6PS5Cl)通常被用作中间层。但近期研究发现,卤化物与硫化物之间存在显著的化学/电化学不相容性,严重影响电池的长期稳定性。

本研究提出并验证了一种“双阴离子”策略,通过在卤化物框架中引入O²⁻阴离子,成功提升了Zr基卤化物SSEs的界面稳定性。实验表明,高浓度氧掺杂可在保持高离子电导率的同时,显著降低卤化物与Li6PS5Cl的界面反应能,并诱导形成致密且低阻抗的富Li3PO4界面层,从而大幅提升全电池性能。基于该策略组装的ASSBs,在高负载LiCoO2正极(19.3 mg cm⁻2)条件下,实现了2.8 mAh cm⁻2的高面容量和超400次的稳定循环。此外,该策略可拓展至多种卤化物/硫化物电解质组合(如Li10GeP2S12、Li3PS4等),为ASSBs中关键界面问题的解决提供了普适性方案。

论文第一作者为宁波东方理工大学与上海交通大学2025级(春季)联培博士研究生张浩昌,导师为夏威助理教授。论文的通讯作者为宁波东方理工大学夏威以及南方科技大学朱金龙。