东方理工大学(暂名)孙学良、李晓娜，国家动力电池创新中心王建涛团队等在《Advanced Energy Materials》期刊上发表了题为“Exploiting the Mixed Entropy Strategy for the Design of Fast Ion Conductors”的论文。该研究首次采用混合熵设计策略，显著提升了离子导体的电导性能。该方法为开发高性能固态电解质提供了全新的理论框架和设计路径，对储能材料的进一步优化具有重要指导意义。

无机固态电解质在全固态电池中起着关键作用，其熵对离子传输性能影响深远。研究表明，通过在材料中引入多种元素以提升熵，可以显著改善离子导电性。然而，材料原子级微结构中熵与离子输运之间的内在关联尚未被充分理解。研究人员提出了一种基于对角线关系的混合熵设计策略，以增强卤化物 SSE 的锂离子导电性。

他们设计了具有不同混合熵的四种材料：LZTC-Ta25、LZNC-Nb25、LZMC-Mo25 和 LZWC-W25。尽管这些材料具有相同的晶体结构(P-3m1 空间群)，但由于 Ta5+、Nb5+、Mo5+ 和 W5+ 的占有率差异，导致整体混合熵显著不同。这种差异直接影响了材料的离子导电性。结果显示，混合熵最高的 LZTC-Ta25 的离子电导率达到 1.11 × 10⁻³ S cm⁻¹，显著高于 LZNC-Nb25(5.5 × 10⁻⁴ S cm⁻¹)、LZMC-Mo25(1.7 × 10⁻⁴ S cm⁻¹)和 LZWC-W25(1.3 × 10⁻⁴ S cm⁻¹)。

进一步研究发现，晶体结构的局部环境对活化能、迁移熵和跃迁频率有显著影响，表明混合熵在离子迁移中起重要作用。结合 BVSE 和 AIMD 技术的分析显示，混合熵能够平坦化离子迁移路径的能量景观，从而降低迁移障碍并促进离子运动。

该研究阐明了混合熵对离子迁移机制的影响，不仅深化了对固态材料中离子传输行为的理解，还为固态电解质的设计提供了新思路。通过将高熵热力学特性与动力学离子迁移有效结合，这些电解质展现出优异的速率性能和长期稳定性。这一原子级微结构熵概念的应用，为固态电解质的研发开辟了新方向。

国家动力电池创新中心吴艳龙博士生为本文第一作者。宁波东方理工大学(暂名)孙学良院士、李晓娜副教授和国家动力电池创新中心王建涛研究员为本论文的共同通讯作者。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202401528